近日，我院谭勇文教授团队在国际知名综合类期刊Nature Communications上发表了题为“Alloying and confinement effects on hierarchically nanoporous CuAu for efficient electrocatalytic semi-hydrogenation of terminal alkynes”的最新研究成果。湖南大学材料科学与工程学院为论文第一完成单位，博士研究生孟令虎为论文第一作者，谭勇文教授为通讯作者。
炔烃选择性半加氢生成烯烃是合成高附加值精细化学品的重要催化反应。目前，炔烃的半加氢反应通常采用化学加氢方法，即以易燃易爆的H2为氢源对炔烃进行加氢。而电化学加氢技术则以水电解产生的表面活性氢（H*）作为加氢的可持续氢源，以避免使用H2。然而，由于水的分解作用，电化学加氢反应过程通常伴随着竞争性析氢反应，最终导致法拉第效率和转化率较差。此外，在高生产转化率下，由于缺乏对中间体特定吸附的有效控制，极易导致过度加氢反应，从而限制目标产物的选择性。因此，有必要开发一种高效的电催化剂，以实现炔烃电催化半加氢能够同时具有高炔烃转化率、高烯烃选择性和高法拉第效率，而这些是目前的方法难以实现的，尤其是在克级规模上。
针对以上问题，谭勇文教授课题组提出了一种分级结构纳米多孔Cu50Au50 (Hnp-Cu50Au50)合金催化剂来提高炔烃半加氢的电催化性能。利用Operando X射线吸收光谱和密度泛函理论计算，发现Au调节Cu的电子结构，从本质上抑制H*结合形成H2并削弱烯烃的吸附，从而促进炔烃半加氢并抑制烯烃过度氢化。有限元法模拟和实验结果表明，分级结构纳米多孔催化剂通过增强纳米孔内的电场诱导出具有丰富K+的局部微环境，加速水电解产生更多H*，从而促进炔烃的转化。结果显示，Hnp-Cu50Au50电催化剂在超宽电势窗口下实现了炔烃的高效电催化半加氢，转化率高达94%，选择性高达100%，法拉第效率高达92%。该研究为高效电催化转移半加氢催化剂的合理设计提供了指导。
本研究得到了国家自然科学基金和整车先进设计制造技术全国重点实验室自主研究等项目的支持。论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-50499-3
