近日， 我院陈小华教授课题组在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition上发表了题为“High-Entropy-Inspired Multicomponent Electrical Double Layer Structure Design for Stable Zinc Metal Anodes”的最新研究成果。湖南大学材料与科学工程学院为论文第一完成单位，博士研究生黄聪为论文第一作者，陈小华教授为通讯作者。
水系锌离子电池因其高理论能量密度、低成本和高安全性等特点而备受关注。然而，在高放电深度条件下，锌金属负极枝晶生长、副反应和体积变化等问题加剧，导致电池循环稳定性急剧下降。引入电解液添加剂来调控双电层结构被视为一种有效的稳定锌负极的策略，然而单一组分添加剂在改善锌负极性能方面存在明显局限性，难以同时实现均匀电场分布，稳定SEI膜和平衡沉积动力学。因此，为了推动水系锌离子电池的发展，必须设计一种高效双电层结构来解决以上问题。
针对单一添加剂的局限性，陈小华教授课题组通过引入高熵概念，设计了一种包含La3+、Cl-和BBI衍生阴离子的多组分双电层结构。研究结果证明，La3+离子的优先吸附在双电层中形成一个正电荷层，不仅可以屏蔽不均匀电场，还能够富集BBI衍生的阴离子。其中，BBI衍生阴离子富集能够促进稳定SEI膜的形成，有效抑制枝晶生长和副反应。此外，Cl-离子能够加速Zn2+的脱溶剂化过程，补偿了La3+和BBI衍生阴离子对锌沉积动力学的影响。更重要的是，该成果首次提出了“协同参数”这一描述符来揭示LaCl3和BBI添加剂之间的协同效应，突出多组分双电层结构设计的优势。实验结果表明，在放电深度为51.3%时，锌铜半电池的平均库仑效率高达99.5%，显著高于ZnSO4电解液中的平均库伦效率（98.5%）。
图1. 1多组分双电层结构设计
这一研究证明，增加双电层结构组分多样性是一种有效的改性策略，可以显著提高锌金属负极在高放电深度条件下的循环寿命。陈小华教授表示：“我们的研究为开发高性能锌金属电池提供了新思路，有望在未来的大规模储能系统中发挥重要作用。”
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202411427
图1. 2 电化学性能及形貌表征
