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唐艳红教授课题组在氮化碳分子结构调控方面取得重要进展

发布者:发布时间:2018-07-03浏览量:

我院唐艳红教授课题组在催化领域权威刊物Applied Catalysis B: Environmental (IF=11.698)上发表题为“Positioning cyanamide defects in g-C3N4: Engineering energy levels and active sites for superior photocatalytic hydrogen evolution”的研究工作,该研究为石墨相氮化碳(g-C3N4)的精确分子结构调控提供一种新的策略。我院在读博士生袁继理为论文共同第一作者,湖南大学材料学院为第一单位。

太阳能驱动光催化分解水制氢被认为是解决能源短缺和环境污染的重要途径,其关键是开发出化学稳定、高效和低成本的光催化剂,且能够在可见光区域响应,并相对于水分解反应的氧化还原电势具备合适能带结构。g-C3N4由于其高化学稳定性和电子结构可调性而备受关注。基于分子水平的能带和催化活性位点的精准调控是g-C3N4基光催化剂制氢研究领域最具挑战性工作。

唐艳红教授课题组通过对C3N4前驱物的异构化调控,成功地在两个不同化学环境的氮原子上(–NH2 =NH)接枝氰基,合成出两种类型的氰胺缺陷的g-C3N4。两种类型的氰胺缺陷比例的方便调控可有效调控能带结构,极大改善电荷载流子的迁移和分离,同时改变g-C3N4分子间的作用方式,得到多孔结构的材料,充分暴露产氢活性位点,光催化产氢速率和量子效率得到大幅提高。审稿人高度评价:The authors show a new strategy to synthesize one kind of two-type cyanamide defects-positioning carbon nitride. By rational adjustment of the parameter, a high-efficiency and stable photocatalyst can be obtained.

      原文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2018.05.064



Structure models of (A) g-C3N4 and (B) CCN with different C^N on eCeNH2 and eC]NH moieties). Corresponding calculated DOS for (C) g-C3N4 and (D) CCN.


Structure models of single Pt atom on (A) the lateral edges of pristine g-C3N4 and (B) CCN. Schematic spatial distribution of Pt particles on (C) pristine g-C3N4 and (D) CCN. TEM images of (E) pristine g-C3N4 and (F) CCN-0.03 with deposited Pt nanoparticles



 

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