近日，我院胡望宇教授团队与北京工业大学闫鹏飞教授团队合作，在材料领域著名期刊《Nano Letters》(IF=11.189)上发表了题为“Unravel TMs Migration Mechanisms in LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 by Modeling and Experimental Studies ”的研究论文。
三元层状过渡金属氧化物LiNiyMnzCo1-y-zO2 (NMC)因其低成本和高安全性，成为广受关注的新一代锂离子电池正极材料。在充放电循环过程中，过渡金属原子（TM）的迁移和氧空位的形成，会导致NMC材料结构变化，进而影响其电化学性能。
本文应用第一性原理计算和先进材料表征技术，对LiNi0.33Mn0.33Co0.33O2 (NMC333)正极材料中体相和表面区域TM原子扩散机制展开研究，并讨论了TM扩散对电池倍率性能的影响。理论计算结果表明，在NMC333正极材料的内部，TM/Li交换是TM迁移的主要机制；而对于存在O空位的表面区域，TM容易与Li层中的空位发生交换，导致TM偏析。TM偏析可引发局域相变，阻挡Li离子的扩散通道，降低其扩散速率。本工作从热力学与动力学两个角度评估了三种过渡金属原子的扩散能力，指出Ni原子的偏析是NMC333材料结构变化的主要因素，并用原子级高分辨成像技术验证了理论计算结果。
湖南大学材料科学与工程学院为本工作第一完成单位，第一作者是博士生万惠，胡望宇教授、高飞教授和北京工业大学闫鹏飞教授为共同通讯作者。该项研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划项目和北京市科技创新中心的资助。论文链接如下：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c01985
