我院黄宏文教授课题组在新型贵金属纳米晶催化剂领域取得系列进展，相关成果分别发表在《Angewandte Chemie International Edition》、《Nano Letters》上。
Angew成果发表截图
为了推进电化学能量转换装置的实际应用，制备高活性和耐用的电催化剂是至关重要的。对电极反应而言，如阴极氧还原反应(ORR)，将催化活性金属与过渡金属合金化是一种提高催化活性的有效策略，一般可归因于配体与合金产生的几何效应之间的协同作用。原子有序的金属间化合物纳米颗粒由于原子间相互作用的增强不仅仅会抑制活性金属元素向外扩散，也提高了合金的抗溶解性，往往比无序合金纳米颗粒表现出更好的催化活性和耐久性。然而，传统的方法一般涉及耗时和高温合成，在控制金属间化合物的结构方面的能力有限，阻碍了金属间化合物纳米催化剂的发展。
金属间化合物超薄多孔纳米片的合成示意图
课题组研究了基于模板导向的Pd-M (Pd-M, M=Pb, Sn和Cd)超薄多孔金属间化合物纳米片(UPINs)的快速合成。选取Pd3Pb UPINs作为典型案例，进一步研究了UPINs的形成机理以及作为ORR电催化剂的应用。电催化研究表明，Pd3Pb UPINs具有优异的催化活性、良好的稳定性和对ORR的耐甲醇性。此外，结合密度泛函理论(DFT)的计算结果表明Pd3Pb超晶格中Pd和Pb的有利几何结构和原子间相互作用是导致ORR性能显著的根源。
相关成果以“Template-Directed Rapid Synthesis of Pd-Based Ultrathin Porous Intermetallic Nanosheets for Efficient Oxygen Reduction”为题发表在国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》（IF=12.959）上。论文的共同第一作者是郭景春博士、湖南大学2018级博士研究生高磊和澳大利亚国立大学的Xin Tan博士，黄宏文教授为通讯作者。
Nano Letter成果发表截图
此外，在精准调控金属亚稳态相合成方面，课题组通过液相合成法首次制备出亚稳态的面心四方相（fct）Au纳米晶。fct Au纳米晶的成功合成取决于金属间化合物AuCu3@Au核-壳结构的形成，其中界面应变稳定了亚稳态fct Au纳米晶。与面心立方Au相比，亚稳态fct Au纳米晶大幅度提升CO2还原的催化活性。密度泛函理论计算和光谱研究表明，亚稳态fct Au纳米晶的d带中心上移，从而降低中间体COOH*形成的壁垒，因此提高了反应动力学。
相关成果以“Strain-Stabilized Metastable Face-Centered Tetragonal Gold Overlayer for Efficient CO2 Electroreduction”发表在国际纳米领域权威期刊《Nano Letters》（IF=11.238）；论文的共同第一作者是硕士研究生余旦和博士研究生高磊，黄宏文教授、中国科学技术大学李星星研究员及刘庆华研究员为共同通讯作者。
上述论文第一单位为湖南大学材料科学与工程学院，研究得到了中央高校基础研究经费和国家自然科学基金项目的资助。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202100307
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04051
