二维金属化合物因为其独特的物理化学特性被视为一种理想的多功能材料，其中将二维材料构筑成三维结构能够满足应用中的特定要求，而受到广泛关注。然而，目前的方法面临合成材料尺寸小、均匀性差和可控性不足等问题。因此，寻求一种高效普适合成具有三维结构的二维金属化合物的方法成为了迫在眉睫的任务。
近日，湖南大学谭勇文教授课题组在国际顶尖材料类期刊《Advanced Materials》（IF=27.398）发表题为“General Synthesis of Nanoporous 2D Metal Compounds with 3D Bicontinous Structure”的研究论文。基于表面合金策略，该工作通过一种纳米多孔金辅助化学气相沉积的通用方法，实现了具有原子厚度、孔径可调的19种二元和5种三元纳米多孔二维金属化合物的合成，包括硫化物、硒化物、碲化物、氮化物、碳化物。得益于纳米双连续多孔结构以及丰富的吸附活性位点，合成的3D MoSSe合金材料展现出优异的电催化氮还原性能。这项工作为制造具有三维双连续多孔结构的二维金属化合物提供了一个通用的框架，极大地丰富了纳米多孔材料的种类。
图1、纳米多孔二维金属化合物通用合成示意图
该论文第一作者为湖南大学材料科学与工程学院博士研究生陈德超，通讯作者为湖南大学谭勇文教授。上述研究受到国家自然科学基金、中央高校基本科研基金、湖南省杰出青年科学基金、湖南大学汽车车身先进设计制造国家重点实验室自主研发项目的资助。同时，该研究得到了新加坡国立大学宁守从博士、台湾同步辐射中心詹丁山博士团队、以及湖南大学潘安练教授和段辉高教授团队的支持。
谭勇文教授团队同时还在二维材料/金属复合材料领域取得了重要进展。电化学氮气还原反应(NRR)合成氨是一种节能环保的工艺。然而，由于N2吸附极弱，反应动力学缓慢，电化学氮气还原反应的氨气产率和法拉第效率都很低。因此，合理设计能有效降低N≡N活化势垒，加速N≡N解离的高效NRR电催化剂，是一个极具挑战性但至关重要的问题。
针对上述关键问题，课题组博士研究生彭伟采用一种缺陷自发还原的方法，成功制备了Ru单原子掺杂的Mo2CTX MXene 纳米片NRR催化剂，该催化剂在常温常压下展示出较高的NRR选择性和NH3产率。在该工作中，引入Ru单原子不仅极大丰富了Mo2CTX MXene的反应活性位点，还增强了催化剂的本征活性。此外，利用原位同步辐射表征和理论模拟手段对复合催化剂在实际催化条件下进行了系统研究，发现Ru原子掺入Mo2CTX纳米片中，调节了Mo2CTX的电子结构，不仅加快了N2分子吸附和活化，还降低了NRR限速步骤的热力学能垒。这项工作不仅合成了高性能MXene基NRR催化剂并系统研究了其催化活性来源，而且为实现高效环保的能源转换系统开辟了道路。相关研究成果 “Spontaneous Atomic Ruthenium Doping in Mo2CTX MXene Defects Enhances Electrocatalytic Activity for the Nitrogen Reduction Reaction” 发表在国际权威材料领域期刊《Advanced Energy Materials》（IF=25.245）上。
图2、MXene/金属复合材料表征及其催化性能
近几年，谭勇文课题组围绕三维微纳结构功能材料的设计及其制备科学机理研究方面开展了大量的研究工作，相关成果以第一且通讯作者单位发表在Nature Communications、Advanced Materials、Advanced Energy Materials、Materials Today、ACS Energy Letters、ACS Nano等材料领域知名期刊（见http://www.tanresearchgroup.com/index.asp）。
文章链接为：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202004055
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.202001364
