近期，我院先进炭材料及应用技术湖南省重点实验室刘继磊教授团队及其合作者在石墨的电化学储钾机制领域取得系列重要进展，相关研究成果分别发表在Advanced Energy Materials (IF=21.875)和Journal of Power Sources (IF=6.945)等国际电化学储能领域顶尖期刊上。
钾-石墨层间化合物 （K-GICs）因其组分构成多样和结构类型丰富，展现出独特的物理和化学特性，在超导、储氢和电化学储能领域极具应用前景。在过去的80年，关于K-GICs的制备方法、结构特征和物化特性的研究取得系列进展，但K-GICs相转变规律以及不同stage 之间的相互转变方式依旧不清晰。仍有以下几个问题亟待解决：1. 什么样的机制主导K-GICs 相转变过程？2. 不同stage 之间相互转变如何发生？3. 是否存在中间相？4. 如果存在中间相，它们在相转变过程中扮演什么样的角色？
图1. 钾-石墨层间化合物演变规律：各向同性、可逆性和多相共存性。
针对以上问题，刘继磊教授团队与合作者基于原位拉曼成像技术和原位X射线衍射技术，同时结合理论计算，首次实现了对电化学嵌/脱钾过程中K-GICs相转变过程的精准捕获和可视化处理 (图1)，发现了新的中间相 KC16，揭示了其独特的intra-stage 和inter-stage共存的相转变机制。并基于以上研究成果，对K-GICs化学表达式作了重新定义。
该研究成果促进了对K-GICs 相转变机制的深入理解，提供了一种快速无损表征手段用于对电极材料结构/组分演变的精准捕获，同时也为其它石墨层间化物提供了新的研究思路。相关研究成果以“Unraveling the Potassium Storage Mechanism in Graphite Foam”为题发表在储能领域权威期刊 Advanced Energy Materials, 2019, 1900579。
图 2. 氮掺杂量和掺杂类型决定储钾特性。吡啶氮和吡咯氮掺杂带来丰富的孔结构用于高效储钾。
针对石墨的电化学储钾机制，团队于不久前已在Journal of Power Sources发表题为“Nitrogen configuration dependent holey active sites toward enhanced K+ storage in graphite foam”的研究论文，系统研究并阐明了氮掺杂量和掺杂类型（如吡啶氮、吡咯氮）对石墨负极储钾特性的影响。研究发现吡啶氮和吡咯氮掺杂带来的丰富孔结构可提供额外的K+ 存储位点，从而提升储钾容量（图2）。
以上研究工作是我院与新加坡南洋理工大学物理系、新加坡国立大学化学系通过跨学科合作在交叉领域取得的最新成果。研究过程中还得到吉林大学樊晓峰教授、南京工业大学大学闫家旭研究员和深圳大学田冰冰教授等帮助。
论文链接：
1. https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201900579
2. https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2019.02.029
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