氮基化合物在高能量密度材料领域占据了重要的作用，但聚氮结构合成和储存难度阻碍了相关研究应用。黄博文助理教授以碱土金属（钡）作为价电子的供体，利用电子在氮气的反键轨道填充时对氮氮三键的弱化效果，结合高压的作用，从而得到热/动力学的稳定结构。
图一：氮气/聚氮网络能垒示意图
研究采用基于遗传算法的晶体结构预测方法和密度泛函理论计算，对BaxNy二元组分在0到100GPa的压力区间的稳定组分/构型进行了系统搜索和深度分析。发现，钡元素和压力可以作为调节氮化物构型的一种可控因素。总计13种钡氮组分，24个稳定相和若干个亚稳态被成功预测，其中大部分是首次在实验/模拟中发现。
图二：Ba-N热力学稳定相图
在Ba3N2组分中观察到导电性随压力的转变过程。即由0压下的导电的电子盐化物（electride）在5 GPa下转变为化学价平衡的半导体。在压力的继续作用下，能带重叠和带隙闭合，使得结构重新具有导电性。黄博文助理教授从电子结构的微观角度阐述了两导体的两种不同导电机制。此外，通过计算能量密度和轰爆速率/压力，提出了几种具有成为高能量密度材料潜力的结构，为今后实验室合成提供了新的思路。
图三：Ba3N2导电性转变/相变示意图
论文在线发表在材料化学知名期刊Chemistry of Materials(IF=9.890, Chem. Mater., 2018, 30 (21), pp 7623–7636, DOI: 10.1021/acs.chemmater.8b02907)上，链接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.chemmater.8b02907，是黄博文助理教授（第一作者）与其博士生导师Gilles Frapper教授（法国普瓦提埃大学）共同合作完成，也是其入职湖南大学后的第一篇文章。
备注：黄博文，助理教授，2018年3月在法国普瓦提埃大学（Université de Poitiers）获得理论/分析化学博士学位，在Acta Mater., P.R. Mater., JACS, Chem. Mater.等期刊发表多篇研究成果，于2018年5月入职湖南大学材料科学与工程学院。
