继2018年在催化领域权威期刊Applied Catalysis B: Environmental (IF=11.698)发表题为“Positioning cyanamide defects in g-C3N4: Engineering energy levels and active sites for superior photocatalytic hydrogen evolution”的论文，近日，唐艳红教授课题组再次在该期刊发表研究工作“Crystallization, cyanamide defect and ion induction of carbon nitride: Exciton polarization dissociation, charge transfer and surface electron density for enhanced hydrogen evolution”(Applied Catalysis B: Enviromental, 2019, 251, 206-212）。两篇论文的第一作者均为材料科学与工程学院在读博士研究生袁继理。
太阳能驱动光催化分解水制氢被认为是解决能源短缺和环境污染的重要途径。石墨相氮化碳(g-C3N4)由于高化学稳定性和电子结构可调性而备受关注。基于分子水平的能带、催化活性位点、激子离域化和电荷定向扩散的精准调控是g-C3N4基光催化剂制氢研究领域最具挑战性工作。
唐艳红教授课题组通过对g-C3N4前驱物的异构化调控，成功地在两个不同化学环境的氮原子上(–NH2 和 =NH)接枝氰基，合成出两种类型的氰胺缺陷的g-C3N4。两类氰胺缺陷比例的方便调控可有效调控能带结构及改变g-C3N4分子间的作用方式，微观上极大改善电荷载流子的迁移和分离，宏观上得到多孔结构的材料，充分暴露产氢活性位点。随后，通过晶态和缺陷构建及离子诱导实现激子离域化和电荷定向扩散的精准调控，g-C3N4光催化产氢速率和量子效率得到大幅提高。相关研究为g-C3N4的精确分子结构调控提供一种新的策略。
论文的通讯作者为湖南大学材料科学与工程学院唐艳红教授、化学化工学院刘承斌教授和中国计量大学李灿副教授。
两篇论文的链接分别为：
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2018.05.064
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2019.03.069
