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谭勇文教授团队在三维纳米多孔金属催化剂研究领域取得进展

发布者:发布时间:2019-02-28浏览量:

近日,国际纳米能源领域顶级学术期刊《Nano Energy》(IF:13.12)在线发表了湖南大学科学与工程学院谭勇文教授课题组关于三维纳米多孔铱基合金高效酸性电催化析氧催化剂的最新研究进展“3D Nanoporous Iridium-based Alloy Microwires for Efficient Oxygen Evolution in Acidic Media”。该论文第一作者为博士研究生赵扬,通讯作者为谭勇文教授。课题组彭鸣老师和硕士生吴秋丽参与此工作。

电催化水分解制取氢燃料作为一种环境友好型的制氢技术,具有广阔的应用前景。然而在电解水过程中,阳极析氧反应(OER)则需要涉及到多步的电子-质子转移过程,其动力学过程缓慢,需要较高的过电位来克服反应能垒来完成整个化学反应,极大的限制了酸性质子交换膜(PEM)水分解器件商业化的需求。为解决这些关键问题,研究者一直致力于设计具有高催化活性和良好稳定性的金属铱基催化剂。金属合金化是一种有效改变金属铱的电子结构、调节催化剂与反应中间体吸附能,进而提高其本征活性的有效手段。

为此,谭勇文教授课题组结合传统冶金技术,创新性采用电化学选择性刻蚀铱基金属合金前驱体的普适性方法,制备了一系列三维自支撑纳米多孔铱基合金微米线结构材料。得益于此类材料具有高比表面积、优异的电子传导性、无颗粒聚集和自支撑等的优势,作为酸性电催化析氧催化剂,三元纳米多孔铱基金属合金微米线(np-Ir70Co15Ni15 MWs)在电流密度为10 mA/cm-2,过电势仅需220 mV,表现出比商用IrO2Ir/C催化剂更优异的电催化析氧活性和稳定性。密度泛函理论模拟计算发现,过渡金属与Ir合金化后,可以调整金属Ir的电子结构,有效降低氧中间体在np-Ir70Co15Ni15 MWs表面的OER的反应能垒,从而大幅度提升其OER催化活性。同步辐射X射线吸收谱测试结果表明,该催化剂在析氧过程中发生不可逆的氧化结构重构,表面具有低配位数的氧化铱层是其真正的催化活性位点,从而导致其高效的酸性OER电催化能力和优良的催化稳定性。该研究不仅对探究析氧反应催化活性位点并理解其催化反应机制提供重要理论基础,同时为构筑功能高效、稳定的酸性电催化析氧催化剂提供了新颖的设计思路和实用途径

纳米多孔铱基合金微米线的形貌及其酸性电催化析氧性能

近期,该课题组在纳米多孔材料高效电催化剂方面取得了一系列进展。谭勇文教授等人创新性利用电化学选择刻蚀法成功获得了三维纳米多孔多元金属化合物。该材料在中性电解液中表现出了优异的电催化全解水能力。相关研究成果“Three-Dimensional Nanoporous Co9S4P4 Pentlandite as a Bifunctional Electrocatalyst for Overall Neutral Water Splitting” 以湖南大学为第一单位发表在《ACS Applied Materials &Interfaces (ACS Appl. Mater. Inter., 2019, 11, 3880. IF: 8.10)

上述研究得到了湖南大学潘安练教授的团队支持,以及荷兰乌特勒支大学Frank F. M. de Groot教授和上海交通大学刘攀特别研究员的帮助。同时受到国家自然科学基金、青年千人计划和湖南省科技创新平台与人才计划等项目的资助。

文章链接为:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519301338?dgcid=coauthor

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsami.8b17961

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